Canteloube ble olympisk mester i sykling under OL 1920 i Antwerpen. Han var med på det franske laget som vant lagkonkurransen i landeveisritt. Det ble kun kjørt ett landeveisritt under OL i 1920. I lagkonkurransen ble tidene til de fire beste syklistene på hvert lag summert og laget med den beste tiden sammenlagt vant. De andre syklistene på det franske laget var Georges Detreille, Marcel Gobillot og Achille Souchard. Canteloube kom på tredjeplass individuelt.