Han startet Celtic som et sosialt tiltak for fattig katolskarbeiderungdom på østkanten i Glasgow. Han organiserte blant annet suppekjøkkener og for å finansiere dette arbeidet ble fotballaget dannet. I Edinburgh hadde irske innvandrere startet klubben Hibernian FC med stort hell, og dette ble malen for Broder Walfrid. Navnet ble valgt for å vise forbrødring mellom de keltiske folkene i Skottland og Irland. Den fattige, katolske befolkningen besto i hovedsak av irske innvandrere og ble undertrykket og behandlet som en underklasse. Klubben ble stiftet på et møte i St. Mary's kirke i East Rose Street (nå Forbes Street) i Glasgow 6. november 1887, og spilte sin første kamp 38. mai året etter, mot Rangers FC, en kamp Celtic vant 5-2.
Det var Walfrids forslag at klubben skulle hete 'Celtic' (uttales Seltik) («keltisk») for å vise klubbens irske og skotske bakgrunn og røtter, og dette ble vedtatt på stiftelsesmøtet.
I 1893 ble han sendt av sin orden til østkanten i London, hvor han fortsatte sitt arbeid blant fattig, arbeidsløs ungdom, og organiserte fotballkamper og andre sosiale tiltak.