Het eiland werd voor het eerst in kaart gebracht in 1793 door Laurenz Hartmann, een van de officieren van George Vancouver tijdens zijn expeditie van 1791-1795. Hij bracht alleen de noord-, west- en zuidkust in kaart, zonder zich te realiseren dat het een eiland was. Het eiland is vernoemd naar Dionysius Zarembo, een Poolse werknemer van de Russian American Company en ontdekkingsreiziger van Alaska. Hij was kapitein van het Russisch-Amerikaanse schip Chichagof tijdens de oprichting van de Redoubt San Dionisio, genoemd naar zijn naamheilige, een fort in het hedendaagse Wrangell dat werd opgericht om inbreuk op de Stikine-regio door de Hudson's Bay Company te voorkomen.
Zarembo Island mineral springs werd gebotteld van eind 1890 tot begin 1910 door een bottelbedrijf in Seattle, Washington.