Van 1960 tot 1964 maakte Kley reizen door Zuid-Europa, zuidoost Turkije, Rhodesië en Kenia. Hij raakte door de rotsschilderingen van de Bosjesmannen geïnspireerd en had een tentoonstelling in Rhodesië. Na deze periode trad hij in 1964 in het huwelijk met de beeldhouwster Josephine van den Bergh. Hij vestigde zich aan de Oudezijds Achterburgwal te Amsterdam. Deze stad, en met name het dorpje Ruigoord bij de stad, vormde voortaan zijn uitvalsbasis. Op het dak van zijn woning legde Kley een enorme daktuin aan die hij in 1996 zou ontmantelen.
In 1972 was hij met Guus Boissevain, Aad van der Mijn, Rudolf Stokvis en de dichter Leo van der Zalm oprichter van het Amsterdams Ballon Gezelschap. Deze "harde kern van de zachte luchtvaart" maakte vanaf 1973 met een oude autobus, "luchtbus" genaamd, reizen van Ruigoord naar Tibet, India en Mongolië.
Publicaties (selectie)
X-Ray Urzeitgeist. Renate Jacobs, Raoul Dohmen, Theo Kley. Amsterdam, Galerie Eric Hoffman, 1989. Geen ISBN
Cor Jaring, Theo Kley. 7 april-14 mei 1972, Museum Fodor, Amsterdam ; foto's: Jaap Visser en Freddy Fleur. Amsterdam, Museum Fodor, 1972. Geen ISBN.
Theo Kley & Ineke Jungschleger: Moeder, wat is er mis ..... met deze planeet? Een dozijn populair-wetenschappelijke projekten. Amsterdam, Thomas Rap, 1969. Geen ISBN.