Een eerste bisdom Coro werd opgericht op 21 juni 1531, uit delen van het bisdom Santo Domingo, en was suffragaan aan het aartsbisdom Sevilla. Op 12 februari 1546 veranderde het van kerkprovincie en werd suffragaan aan het nieuw verheven aartsbisdom Santo Domingo. Op 20 juni 1637 werd het bisdom opgeheven en het gebied gebruikt voor de oprichting van het bisdom Caracas.
Op 14 augustus 1867 werd het voor een korte periode opnieuw opgericht, als het bisdom Coro y Barquisimeto, uit delen van het opgeheven bisdom Barquisimeto, en was suffragaan aan het aartsbisdom Caracas. Op 22 oktober 1869 werd het wederom opgeheven toen de zetel en naam opnieuw veranderden naar bisdom Barquisimeto.
Het werd voor een derde en laatste maal opgericht op 12 oktober 1922, als het bisdom Coro, uit delen van het bisdom Barquisimeto, en was suffragaan aan het aartsbisdom Caracas. Op 30 april 1966 veranderde het van kerkprovincie en werd suffragaan aan het nieuw verheven aartsbisdom Maracaibo. Op 23 november 1998 werd het verheven tot metropolitaan aartsbisdom.
Parochies
Het aartsbisdom had in 2021 een oppervlakte van 21.395 km2 en telde 706.980 inwoners waarvan 79,8% rooms-katholiek was.