Het aartsbisdom werd opgericht op 7 juni 1910, als bisdom Cali, uit delen van het aartsbisdom Popayán, en was suffragaan aan het aartsbisdom Popayán. Op 20 juni 1964 werd het verheven tot metropolitaan aartsbisdom.
Parochies
Het aartsbisdom had in 2021 een oppervlakte van 2.504 km2 en telde 2.863.000 inwoners waarvan 84,9% rooms-katholiek was.