In 2004 maakte Balčiūnaitė op 25-jarige leeftijd haar olympisch debuut op de Olympische Spelen van Athene. Met een tijd van 2:35.01 werd ze veertiende op de marathon. Vier jaar later was haar 2:29.33 op de Olympische Spelen in Peking voldoende voor een elfde plaats.
Haar beste prestatie leverde Balčiūnaitė op de Europese kampioenschappen van 2010, waar ze met een tijd van 2:31.14 de Europese titel veroverde. Tegelijk wierp deze prestatie echter ook onheil over haar af. In april 2011 maakte de Litouwse atletiekfederatie bekend dat Balčiūnaitė in Barcelona was betrapt op anabolicagebruik en als gevolg hiervan voor de duur van twee jaar was geschorst. In haar urine was een afwijkende verhouding tussen het mannelijke geslachtshormoon testosteron en epitestosteron vastgesteld (T/E-ratio). In januari was ze al voorlopig geschorst voor de duur van het onderzoek. De atlete ontkende echter doping te hebben gebruikt en weet de positieve test aan het medicijn duphaston, dat ze van haar gynaecoloog had voorgeschreven gekregen. Zij ging tegen haar straf in beroep bij het Internationaal Sporttribunaal (TAS), dat op 2 april 2012 haar beroep verwierp. Dit betekende dat Balčiūnaitė haar straf tot september 2012 moest uitzitten en dus niet kon deelnemen aan de Olympische Spelen in Londen. Ook betekende dit definitieve diskwalificatie bij de EK van 2010, waardoor ze haar titel kwijtraakte.
