1941 m. kovo 12 d. jis Tilžėje aplankė Abwehr Luft I žvalgą Bronių Aušrotą ir prisipažino, jog talkininkauja Vokietijos kariuomenės Karaliaučiaus specialiam skyriui, kuris jaunus lietuvius politinius pabėgėlius rengia parašiutininkais. Prašė pagalbos tokiems kovotojams padėti pereiti per sieną į Lietuvą, tačiau nesutiko, kad Bronius Aušrotas tai atskleistų savo viršininkui, tad Aušrotas atsisakė. Klemensas Brunius jam davė pluoštą Lietuvių aktyvistų fronto instrukcijų sukilimui, kuriuos Aušrotas sutiko persiųsti patikimiems asmenims.[6]
1941 m. gegužės 7 d. dalyvavo Karaliaučiausabvero (nacistinės Vokietijos armijos žvalgybos) padalinyje vykusiame pasitarime. Ryšius su vermachtu (Vokietijos kariuomene) turėjo palaikyti agentai Klemensas Brunius, majorasMykolas Gecevičius ir majoras Stasys Puodžius. Pastarasis buvo atsakingas už Lietuvos aktyvistų fronto ryšius su Lietuva.[7]
1941 m. birželio 22 d. nacių Vokietija užpuolė Sovietų Sąjunga. Tą dieną Kazys Škirpa savo bute Berlyne sudarė Lietuvos laikinąją vyriausybę iš tuo metu Vokietijoje gyvenusių politinių emigrantų, nieko nesuderinus su Lietuvių aktyvistų fronto centrais Lietuvoje. Jis paskyrė Klemensą Brunių darbo ir socialinės apsaugos ministru. Klemensas Brunius netrukus grįžo į Lietuvą, kur tačiau nebuvo vyriausybės nariu.[8]
Klemensas Brunius buvo legaliai veikiančios voldemarininkų Lietuvių nacionalistų partijos vadovybės narys. Jis palaikė 1941 m. liepos mėn. 22-23 d. pučą prieš Lietuvos laikinąją vyriausybę ir Kauno karo komendantą Jurgį Bobelį, anot voldemarininkų, trukdantį steigti Kauno žydų getą.[9]
Lietuvių nacionalistų partijoje kartu su Zenonu Blynu ir Ignu Vyliumi palaikė požiūrį siekti nacių Vokietijos sutikimo, jog laimėjus karą prieš Sovietų Sąjungą, Lietuva bus nepriklausoma valstybė.[10] 1941 m. gruodžio 17 d. Lietuvių nacionalistų partija buvo nacių uždrausta.
1944 m. balandžio pabaigoje Klemensas Brunius buvo vokiečių suimtas ir išvežtas į Vokietiją. Tuo metu buvo suimti 27 rezistentai, beveik visa lietuvių antinacinio pogrindžio vadovybė, tarp jų Adolfas Damušis, Izidorius Kurklietis, Juozas Vėbra, Gabrielius Žemkalnis. Jie visi buvo apkaltinti valstybės išdavimu (vok.Hochverrat). Juos turėjo teisti aukščiausias politinis nacistinės Vokietijos teismas Volksgericht, išdavikus baudžiantis mirties bausme. Artėjant frontui naciai perkėlė kalinius ir jų bylos medžiagą į Rytprūsius. Bylos medžiaga buvo sunaikinta vieno bombardavimo metu, tad vokiečiams teko bylą sudaryti iš naujo. Kalinius perkėlė į Berlyną ir į pietų Vokietijos Bairoito (Bayreuth) miestą. 1945 m. gegužę turėjo įvykti teismas.[12] 1945 m. balandžio 14 d. JAV kariuomenė išlaisvino Klemensą Brunių iš Bairoito kalėjimo kartu su Juozu Rudoku, Broniumi Budginu ir kitais Lietuvos Laisvės Kovotojų Sąjungos veikėjais.[13] Kurį laiką jis savo šeimos ieškojo Vokietijoje, nes buvo savo žmonai sakęs trauktis su vokiečiais. Tačiau ji liko Kaune.[3]
Pasipriešinimas prieš sovietus
Jis dalyvavo į Vokietiją pasitraukiusiame VLIK-e. Jame atstovavo Lietuvos nacionalistų partiją. Kartu su Lietuvos laisvės kovotojų sąjungos nariu Jonu Deksniu keliavo iš Vokietijos į Lietuvą 1945 m. vasarą. Anot Jono Pajaujo, pastarasis buvo kaltinamas išdavęs VLIK’o narius gestapui ir nebuvo įjungtas į VLIK’o veiklą, kas įžeidė jo ambiciją. Jis susisiekęs su britų žvalgyba 1945 m. lapkričio pradžioje išvyko su Klemensu Bruniumi iš Vokietijos per Lenkiją gauti iš Lietuvos žinių ir taip pat įgaliojimų.[14][15]
Abu lapkričio pabaigoje susitiko Pietų Lietuvoje, kur ginkluotas pasipriešinimas buvo stipriausias, su A apygardos (Dzūkija) vadu pulkininku Juozu Vitkumi-Kazimieraičiu. Lapkričio 28 d. Kazimieraičio pasirašytame protokole jiedu įvardinti kaip Lietuvos diplomatinės tarnybos atstovai, nors tokie nebuvo. Jie siūle išskirti atstovavimą, politinį vadovavimą ir karinę vadovybę. VLIK’ą norėjo nušalinti nuo politinio vadovavimo ir jam bei Vakaruose veikiančiai diplomatinei tarnybai palikti atstovavimą.[15]
1948 m. jo šeima buvo įtraukta į sąrašus išvežimui, bet pabėgo ir slapstėsi pas gimines.[3]
1953 m. liepos mėn. karininkas Juozas Purelis pasivadino Klemensu Bruniumi ir jo vardu kartu su Juozu Šimulioniu dalyvavo Lietuvos pogrindyje. 1957 m. tikrasis Klemensas Brunius susitiko su tariamuoju Vilniuje, pastarojo rengtose respublikinėse vaikų teniso varžybose, ir visą pusdienį bendravo.[19]
Saugumo persekiojamas
1956 m. liepos mėnesį Klemensą Brunių paleido iš tremties. Jis grįžo į Kauną. Sovietiniai saugumiečiai jį persekiojo, sekė ir provokavo. 1975 m. gruodžio 1 d. jis žuvo autoavarijoje prie Kauno, nevisiškai išaiškintomis aplinkybėmis.[3] Pasakojama, kad tai KGB darbas.[17][20]