1983년7월 3일콜로라도스프링스에서 열린 올림픽 축제에서 100m 세계 기록 9.93초를 세워 15년 동안 보유된 짐 하인스의 기록을 깼다. 그해 헬싱키에서 열린 세계 육상 선수권 대회에서 200m와 400m 릴레이 금메달과 100m 은메달을 획득하였고, 스위스취리히에서 100m와 200m에서 각각 9.97초와 19.99초의 기록을 세워 각 종목에서 10초와 20초 아래로 달린 첫 선수가 되었다.
1987년 세계 육상 선수권 대회에서 다시 200m 타이틀을 보유하고, 이듬해 서울 올림픽 100m 결승전에서 4위로 들어왔으나 벤 존슨의 금메달이 약물 복용으로 박탈당하면서 동메달이 스미스에게 갔다. 미국 400m 릴레이 팀이 결승전 진출에 실패하여 스미스는 그 종목의 금메달 획득을 놓치고 말았다.
스미스는 1990년대에도 지속적으로 활약하였으며, 자신의 경력 말년에는 올림픽과 세계 선수권을 포함한 주요 이벤트에서 미국 육상 팀의 주장으로 임명되었다.