1813 წელს სავაჭრო მოგზაურობები მოაწყო საბერძნეთის ქალაქებში პრევეზასა და იანინაში და კუნძულ ლეფკასზე.
როდესაც 1814 წელს ოდესაში დაბრუნდა, ათანასიოს ცაკალოფთან და ნიკოლაოს სკუფასთან ერთად დააარსა საიდუმლო საზოგადოება „ფილიკი ეთერიას“, რომელმაც მიზნად დაისახა საბერძნეთის განთავისუფლება. ქსანტოსი გახდა საზოგადოების მდივანი, მას ჩააბარეს საზოგადოების ხაზინა და ამავე დროს კავშირი დაამყარა სხვა თავდადებულ ლიდერებთან, რომელთა შორის იყო პ.ანაგნოსტოპულოსი.
კაპოდისტრიასმა უარი განაცხადა საზოგადოების ხელმძღვანელობაზე. უფრო მეტიც, იცოდა რა ევროპის ნეგატიურ პოლიტიკურ განწყობები ლიბერალური და ეროვნულ-განმათავისუფლებელი მოძრაობების მიმართ და წინასწარ განჭვრიტა ასეთი აჯანყების შედეგები, იგი ცდილობდა დაერწმუნებინა ქსანტოსი რევოლუციური მოქმედებების უფრო ხელსაყრელი დროისთვის გადადების აუცილებლობაში. ამის შემდეგ ქსანტოსმა საზოგადოების ხელმძღვანელობა შესთავაზა რუსეთის არმიის გენერალს და მეფის ადიუტანტს ალექსანდრე იფსილანტს, რომელსაც ეთერისტების ( „ფილიკი ეთერიას“ წევრები) აზრით, მეფეზე დადებითი გავლენის მოხდენა შეეძლო ბერძნების აჯანყების შემთხვევაში.
იფსილანტი შეთავაზებას დათანხმდა.იმ დროიდან ქსანტოსი ინარჩუნებდა მასთან კონტაქტს და კოორდინაციას უწევდა მოქმედებებს დუნაის სამთავროებში.
მოლდოვა-ვალახიაში 1821 წლის საომარი მოქმედებების წარუმატებელი მოქმედების შემდეგ, ქსანტოსი იტალიის გავლით აჯანყებულ პელოპონესში გაემგზავრა, სადაც 1826 წლამდე დარჩა, რის შემდეგაც გაემგზავრა ავსტრიაში, რათა ა.იფსილანტის გაქცევის ორგანიზება მოეხდინა, რომელიც ავსტრიისმუკაჩევოს ციხეში ( პალანოკის ციხე) იმყოფებოდა, თუმცა დაგეგმილი ოპერაცია ჩაიშალა და ქსანტოსი ვლახეთში გაემგზავრა, სადაც 1837 წლამდე ჩრდილში რჩებოდა. შემდეგ გადაწყვიტა საბერძნეთში დაბრუნება.[3]
2 წლის შემდეგ კუნძულ ჰიდრაზე დაინიშნა ადმინისტრაციულ თანამდებობაზე მაგრამ გარკვეული პერიოდის შემდეგ გაათავისუფლეს.
მან მთელი ცხოვრება სიღარიბეში გაატარა და ამაოდ ელოდა საბერძნეთის ხელისუფლებისგან რაიმე სარგებელს.
ქსანტოსი გარდაიცვალა ათენში1852 წელს. გარდაცვალებამდე, 1845 წელს, მან გამოაქვეყნა თავისი მემუარები, რომელიც „ფილიკი ეთერიას“ შესახებ ინფორმაციის ფასდაუდებელ წყაროს წარმოადგენდა, რადგან არც მის ორ სხვა დამფუძნებელს, არც სკუფასს და არც ცაკალოფს, არ დაუტოვებია რაიმე წერილობითი მტკიცებულება.
ემანუელ ქსანტოსი დაქორწინებული იყო სევასტი კრუსტალაზე.