セオドアはケネディのスピーチライターを務めた。彼の最も有名な功績は、ケネディの大統領就任演説である。彼が草稿を書いた大統領就任演説中の「国家があなたのために何をするかではなく、あなたが国家のために何ができるかを問いたまえ(Ask not what your country can do for you; ask what you can do for your country)」というフレーズはケネディ政権を象徴するものとして今日まで人々の記憶に残っている。
1970年、セオドアはニューヨーク州から上院議員選挙に出馬したが敗退した。また、1977年、ジミー・カーターが大統領に就任すると、カーターはソレンセンをCIA長官に指名したが、上院での承認が得られなかった。セオドアはCIAを改革できるという期待もあったが、同時に彼は経験不足でCIAを動かすのに適する能力を備えていないと考えられた。カーターは代わりに海軍大将スタンスフィールド・ターナー(Stansfield Turner)をCIA長官に任命した。彼の政権下では外交上の失敗が相次ぎ、CIAの能力低下が指摘された。その後彼は弁護士として働きながらもリベラル陣営のスポークスマン的役割を果たしていた。外交問題評議会(CFR)、Century Institute、プリンストン大学、ハーバード大学政治学研究所の会員で、Partnership for a Secure America(PSA)の顧問も務めていた。