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Era sposato con Nicole du Plessis-Richelieu, sorella del Cardinale Richelieu.
Urbain de Maillé-Brézé ebbe una brillante carriera. Fu ambasciatore in Svezia nel 1631, Maresciallo di Francia nel 1632 e viceré in Catalogna nel 1641.
Dopo questi successi Maillé-Brézé fu fatto viceré dell'appena conquistata Catalogna. Tentò di comandare gli spagnoli di Collioure, Perpignano e Sainte-Marie, ma fallì. Nel maggio 1642 fu rimpiazzato e si ritirò dal servizio attivo per trascorrere il resto della sua vita nel suo castello a Milly-le-Meugon.
Matrimonio e figli
Sposò il 25 novembre 1617 Nicole du Plessis-Richelieu (1587–1635), sorella del Cardinale Richelieu. Ebbero due figli: