Unchained è più incentrato sulle cover piuttosto che sul materiale originale rispetto a American Recordings. Oltre alle tre composizioni di Cash, Unchained contiene canzoni di Tom Petty (Southern Accents), Soundgarden (Rusty Cage) e Beck (Rowboat). L'album include inoltre una reinterpretazione del classico di Hank Snow del 1962, I've Been Everywhere, scritto da Geoff Mack, e il rifacimento di due canzoni incise da Cash ai tempi della Sun Records: Country Boy e Mean Eyed Cat. Il disco venne registrato in un lasso di tempo di 6 mesi con l'ingegnere del suono Sylvia Massy negli studi Sound City Studios, Ocean Way Studios, The Cowboy Arms And Recording Spa di Nashville, Tennessee, e nello studio casalingo di Rick Rubin.
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