Il 13 marzo 2013papa Francesco, subito dopo l'elezione al soglio pontificio, gli ha imposto sul capo lo zucchetto rosso porpora che indossava da cardinale, mentre monsignor Baldisseri gli prestava atto di ossequio e di obbedienza in ginocchio, dicendogli in seguito che era "cardinale a metà"[4][5]. Ciò si è verificato l'ultima volta al termine del conclave del 1958, quando il neoeletto papa Giovanni XXIII impose il proprio zucchetto porpora a monsignor Alberto di Jorio, creato cardinale due mesi dopo.
Il 21 settembre seguente il Pontefice lo ha nominato, una settimana prima che compisse settantatré anni, segretario generale del Sinodo dei vescovi[6]; è succeduto a monsignor Nikola Eterović, nominato lo stesso giorno nunzio apostolico in Germania.
Per occuparsi a tempo pieno del suo nuovo incarico, ha lasciato quello di segretario del Collegio cardinalizio il 28 gennaio 2014; gli è succeduto Ilson de Jesus Montanari, che già dal 12 ottobre 2013 lo aveva sostituito come segretario della Congregazione per i vescovi[7].
In qualità di segretario generale, ha organizzato e preso parte alle seguenti assemblee: III Assemblea Generale Straordinaria (5-19 ottobre 2014), con tema Le sfide pastorali della famiglia nel contesto dell'evangelizzazione; XIV Assemblea Generale Ordinaria (4-25 ottobre 2015), con tema La vocazione e la missione della famiglia nella Chiesa e nel mondo contemporaneo; XV Assemblea Generale Ordinaria (3-28 ottobre 2018), con tema I giovani, la fede e il discernimento vocazionale; Assemblea Speciale per la Regione Panamazzonica (6-27 ottobre 2019), con tema Amazzonia: nuovi cammini per la Chiesa e per una ecologia integrale.
Il 15 settembre 2020 papa Bergoglio ha accolto la sua rinuncia dall'incarico di segretario generale per raggiunti limiti d'età, ai sensi del can. 401 § 1 del Codice di diritto canonico[11]; gli è succeduto monsignor Mario Grech, fino ad allora pro-segretario generale. Due settimane dopo, il 29 settembre, al compimento dell'ottantesimo genetliaco, ha perso il diritto di entrare in conclave ed ha cessato di essere membro dei dicasteri della Curia romana, in conformità all'art. II § 1-2 del motu proprioIngravescentem Aetatem.
^Lo strano caso del "cardinale a metà", su chiesa.espresso.repubblica.it, www.chiesa.espressonline.it, 26 marzo 2013. URL consultato il 15 novembre 2020.
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