Scrisse da allora una lunga serie di opere di erudizione, tra cui: la Sancti Bernardi opera omnia (1667), gli Acta sanctorum ordinis sancti Benedicti (in nove volumi, editi tra il 1668 e il 1701), i Vetera Analecta (1675 - 1685) e gli Annales ordinis sancti Benedicti (1703 - 1707).
È ricordato soprattutto per i sei libri del De re diplomatica (1681), ritenuta l'opera fondativa della paleografia e della diplomatica moderna: il lavoro attirò l'attenzione anche di Jean-Baptiste Colbert e di Luigi XIV, per conto del quale intraprese un lungo viaggio attraverso le Fiandre, la Svizzera, la Germania e l'Italia, alla ricerca di libri e manoscritti medievali che arricchissero la biblioteca reale. Marc Bloch, nella sua Apologia della storia, definì la data di pubblicazione del De re diplomatica «Una gran data in verità, nella storia dello spirito umano. La critica dei documenti d'archivio fu definitivamente fondata».[1]
Di ritorno dal suo viaggio (1685), in polemica con l'abateArmand Jean Le Bouthillier de Rancé, fondatore dei Trappisti, che propugnava il ritorno dei monasteri a comportamenti più austeri, difese il diritto degli ordini religiosi a coltivare lo studio con un trattato sugli studi monastici del 1691.