Nel 1820 la missione sui iuris fu elevata a vicariato apostolico e, contestualmente all'annessione della missione del Tibet, assunse il nome di vicariato apostolico del Tibet-Hindustan.
L'11 settembre 1834 e il 7 febbraio 1845 cedette porzioni di territorio a vantaggio dell'erezione rispettivamente del vicariato apostolico di Sardhana[1] (in seguito soppresso e riunito ad Agra), e del vicariato apostolico di Patna (oggi diocesi di Allahabad).
Nel 1846 assunse la denominazione di vicariato apostolico di Agra, in seguito alla cessione del Tibet per la creazione del vicariato apostolico di Lhasa (oggi diocesi di Kangding).
Il 21 settembre 1880 cedette un'ulteriore porzione di territorio a vantaggio dell'erezione del vicariato apostolico del Punjab (oggi arcidiocesi di Lahore).
Il 1º settembre 1886 il vicariato apostolico è stato elevato al rango di arcidiocesimetropolitana con la bollaHumanae salutis di papa Leone XIII. Il 7 giugno dell'anno successivo, con il breve Post initam, fu istituita la provincia ecclesiastica di Agra, che comprendeva come suffraganee le diocesi di Lahore (l'ex vicariato apostolico del Punjab) e di Allahabad (l'ex vicariato apostolico di Patna).
Successivamente ha ceduto a più riprese altre porzioni di territorio a vantaggio dell'erezione di nuove circoscrizioni ecclesiastiche, e precisamente:
la prefettura apostolica di Rajpootana (oggi diocesi di Ajmer) il 17 marzo 1892;
l'arcidiocesi di Simla (oggi arcidiocesi di Delhi) il 13 settembre 1910; alla stessa arcidiocesi ha ceduto la giurisdizione sulla capitale indiana Delhi il 13 aprile 1937;