L'Ecuador fu la prima nazione in cui fu inviato, nel 1961, come addetto nella nunziatura apostolica. Continuò la propria esperienza in Uruguay. Qui Sodano fu anche docente della neonata Università Cattolica. Nel 1968 fu richiamato a Roma da Agostino Casaroli per affiancarlo alla Segreteria di Stato, nel "Consiglio per gli affari pubblici" (oggi "Sezione dei Rapporti con gli Stati"). Si dedicò a un nuovo campo di attività: i rapporti della Santa Sede con l'Europa, allora ancora divisa in due blocchi, occidentale e orientale.
Inizialmente gli fu affidata la missione di comporre la crisi internazionale scoppiata tra Cile e Argentina per la sovranità sulla zona del Canale di Beagle, nella Terra del Fuoco. Nel 1984 il dialogo tra le parti si concluse con un trattato di pace e amicizia tra i due Stati.
Più difficile fu gestire la situazione interna al Cile, governato dalla dittatura del generale Augusto Pinochet. Sodano, con la collaborazione dell'episcopato locale, riuscì a organizzare una visita del papa nel Paese sudamericano. Durante il suo viaggio apostolico, dal 31 marzo al 6 aprile 1987, il pontefice affermò in otto città El amor es más fuerte! ("L'amore è più forte!").[senza fonte][non chiaro]
Il 1º marzo del 1989, con l'entrata in vigore della costituzione apostolicaPastor Bonus, il Consiglio per gli affari pubblici della Chiesa è divenuto la "seconda sezione" della Segreteria di Stato, assumendo di conseguenza il titolo di segretario per i Rapporti con gli Stati; contestualmente divenne presidente della Pontificia commissione per la Russia, subentrando al dimissionario cardinale Agostino Casaroli, poi soppressa il 15 gennaio 1993. Durante il pontificato di Giovanni Paolo II accompagnò il papa in 54 viaggi fuori dall'Italia. Durante il suo mandato concluse più di 30 accordi con Stati esteri e vide salire a 174 i Paesi che mantengono relazioni diplomatiche con la Santa Sede.
Il cardinale Sodano (al centro) durante una cerimonia per omaggiare papa Giovanni Paolo II presso la Casina di Pio IV il 2 maggio 2011
Il 29 giugno divenne presidente della neocostituita Commissione interdicasteriale per le Chiese particolari e di quella per le Chiese in Europa orientale nonché cardinale protettore della Pontificia accademia ecclesiastica, mentre il 1º luglio ha assunto il titolo di Segretario di Stato di Sua Santità[4].
Il 27 novembre 2002 i cardinali dell'ordine dei vescovi lo elessero sottodecano del Collegio cardinalizio e ricevette l'approvazione del pontefice tre giorni dopo, il 30 novembre[5]; succedette al cardinale tedesco Joseph Ratzinger, contestualmente eletto decano.
Il 2 aprile 2005, giorno della morte di papa Giovanni Paolo II, cessò il proprio incarico di segretario di Stato ai sensi dell'art. 6 della costituzione apostolicaPastor Bonus, promulgata il 28 giugno 1988 dallo stesso pontefice. Prese parte al conclave seguente[6], che si concluse con l'elezione al soglio pontificio del cardinale Joseph Ratzinger, prefetto della Congregazione per la dottrina della fede, con il nome di Benedetto XVI. In qualità di cardinale vescovo più anziano, toccò proprio a lui il compito di chiedere al cardinale che aveva ricevuto i voti necessari per l'elevazione a papa se accettasse l'elezione, e poi con quale nome volesse essere chiamato. Il 21 aprile successivo il nuovo pontefice lo confermò nel suo incarico di Segretario di Stato[7]; il 27 aprile i cardinali dell'ordine dei vescovi lo elessero decano del Collegio cardinalizio e ricevette l'approvazione del papa tre giorni dopo, il 30 aprile, e la sede suburbicaria di Ostia, propria di questo ufficio, mantenendo anche la sede suburbicaria di Albano e il titolo cardinalizio di Santa Maria Nuova[8]. Il 29 giugno seguente, giorno della solennità dei Santi Pietro e Paolo, si recò presso la Basilica di San Pietro in Vaticano, dove il papa gli impose il pallio quale cardinal decano, secondo la prassi che era stata inaugurata da Giovanni Paolo II con l'allora cardinal Ratzinger. Prese possesso della sede suburbicaria di Ostia durante una cerimonia svoltasi presso la Basilica di Sant'Aurea il 10 luglio.
Il 22 giugno 2006 papa Benedetto XVI accettò la sua rinuncia da capo della Segreteria di Stato e da tutti gli incarichi connessi per raggiunti limiti d'età, ai sensi del can. 354 del Codice di diritto canonico, divenendo Segretario di Stato emerito all'età di quasi settantanove anni[9]; lasciò l'incarico il 15 settembre seguente, quando gli succedette il settantunenne Tarcisio Bertone, S.D.B., arcivescovo emerito di Genova[10].
Il 23 novembre 2007, al compimento dell'ottantesimo genetliaco, perse il diritto di entrare in conclave e cessò di essere membro dei dicasteri della Curia romana, in conformità all'art. II § 1-2 del motu proprioIngravescentem Aetatem, pubblicato da papa Paolo VI il 21 novembre 1970.
Il 18 settembre 2012 papa Benedetto XVI lo nominò padre sinodale della XIII Assemblea Generale Ordinaria del Sinodo dei vescovi con tema La nuova evangelizzazione per la trasmissione della fede cristiana, svoltasi presso la Città del Vaticano dal 7 al 28 ottobre seguente[11].
Dopo la rinuncia di papa Benedetto XVI, per via dell'età non poté prendere parte al conclave del 2013, che si concluse con l'elezione al soglio pontificio del cardinale Jorge Mario Bergoglio, arcivescovo metropolita di Buenos Aires, con il nome di Francesco.
Il 21 dicembre 2019 papa Francesco accettò la sua rinuncia dalla carica di decano del Collegio cardinalizio, conferendogli contestualmente il titolo di decano emerito del medesimo Collegio all'età di novantadue anni[12] e promulgando inoltre una lettera apostolica in forma di motu proprio stabilendo per l'incarico di decano la durata di un quinquennio eventualmente rinnovabile[13]; il 18 gennaio 2020 gli succedette l'ottantaseienne cardinale Giovanni Battista Re, fino ad allora sottodecano.
Il 5 marzo 2022, in seguito alla morte del cardinale Agostino Cacciavillan, divenne il porporato italiano più anziano.
Morì a Roma il 27 maggio 2022, all'età di 94 anni, a causa di una polmonite originata dall'aggravarsi delle sue condizioni in seguito a contagio da COVID-19[14]. I solenni funerali furono celebrati il 31 maggio presso l'altare della Cattedra dal decano del collegio cardinalizio Giovanni Battista Re; al termine della messa papa Francesco presiedette i riti dell'ultima commendatio e della valedictio[15]. Dopo una seconda celebrazione di suffragio da parte del vescovo Marco Prastaro, fu sepolto il giorno seguente nella cripta della cattedrale di Santa Maria Assunta ad Asti[16][3], sopra la tomba del cardinaleGiovanni Cheli.
Angelo Sodano fu un sostenitore di Marcial Maciel Degollado, il sacerdote messicano fondatore dei Legionari di Cristo, condannato dalla Santa Sede nel 2006 per gli atti di pedofilia compiuti su seminaristi della sua congregazione e per averne successivamente assolti alcuni in confessione, delitto punito dal diritto canonico con la scomunica latae sententiae. Rimase un sostenitore dei Legionari di Cristo[17][18].
Nel 2010 l'arcivescovo di Vienna, il cardinale Christoph Schönborn, accusò Sodano di aver bloccato nel 1995 la creazione di una commissione d'inchiesta sugli abusi sessuali di cui era stato accusato il suo predecessore Hans Hermann Groër[19]. Nello stesso anno, in occasione della messa pasquale in piazza San Pietro, Sodano definì "chiacchiericcio" il clamore mediatico sollevato sulla gestione dello scandalo dei preti pedofili, suscitando le proteste di alcune delle vittime di abusi[20].
Nel febbraio del 2012 il ricorso fu ritirato dallo stesso legale proponente, l'avvocato Jeff Anderson. Secondo il legale della Santa Sede, l'avvocato Jeffrey S. Lena, il ritiro del ricorso ha provocato «l'archiviazione immediata della causa, senza che sia necessaria una sentenza in merito emanata dalla corte». Sempre secondo Lena: «Hanno ritirato tutto perché sapevano che avrebbero perso se avessero continuato a perseguire il caso. Non volevano una pronuncia negativa da parte del giudice» che avrebbe fatto giurisprudenza[28][29].
Partito: nel 1º d'azzurro alla torre d'argento merlata alla guelfa (9) e finestrata di nero (4 in palo); nel 2º di verde alle tre spighe di grano legate d'oro.[30]
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