Casals adalah anak kedua dari sebelas bersaudara dari pasangan Carlos Casals dan Pilar Defillo de Casals.[2] Ayah Casals, adalah pemain organgereja lokal di Vendrell.[2] Pada tahun 1891, Casals mulai mengawali debutnya di Barcelona setelah melakukan latihan cello dan piano.[1] Ia menempuh pendidikannya di Madrid dan Brussels.[1] Setelah kembali ke Barcelona pada tahun 1896, Casals menjadi pemain cello utama di Gran Teatro del Liceo.[1] Pada saat inilah ia mulai mendirikan teknik inovatifnya, yaitu dengan membuat posisi tangan kirinya lebih fleksibel (lentur) dan menggunakan teknik membungkuk lebih bebas.[1] Pada tahun 1898 hingga 1917, Casals melakukan tur internasional dan membentuk trio yang terdiri dari dirinya sebagai pemain cello, Alfred Cortot sebagai pemain piano dan Jacques Thibaud sebagai pemain biola.[1] Setelah memenangkan reputasi internasional sebagai pemain cello, pada tahun 1919 Casals membantu mendirikan École Normale de Musique di Paris dan mengadakan pertunjukan Orquestra Pau Casals di Barcelona.[1]
