Első filmes szerepeiben a 60-as évek közepén mellékszereplő volt. Főszerepeket az 1970-es évektől kapott, így Wolf Larsen volt a Tengeri farkasban; Jack Harper A fekete farkasok üvöltésében és Jules Verne megfilmesített regényében a címszereplő Sztrogoff Mihály. Ezt követően három Bud Spencer- és egy Terence Hill-filmben is volt látható mint negatív szereplő. Továbbá volt közös szerepe Franco Nero és Charlton Heston színészekkel. Pályafutása során számos filmben és tévésorozatban tűnt fel. Az 1990-es évek elején akcióhősszerepeket is vállalt.
Betegsége és halála
Raimund Harmstorf sírja
Karrierje vége felé Parkinson-kórban szenvedett, amit 1994-ben diagnosztizáltak, és pszichiátriai klinikán gyógyszeres kezeléseket kapott, amelyek legyengítették. Betegségét és sebezhetőségének hírét kihasználták a német bulvárlapok.[9] Emiatt öngyilkosságot követett el; felakasztotta magát. Halála botrányt okozott.[10]
A német rendőrség a bulvárlapok vizsgálata során kijelentette, hogy öngyilkosságát egyes, a betegségével kapcsolatos cikkek jelentősen előmozdították.[11] Különösen a Bild szerkesztőit vádolták,[12] mert már a tényleges halála előtt Harmstorf halálhírét keltették a főoldalukon.[13] Harmstorf barátnője megerősítette, hogy a színész nyilvánvalóan megrémült, miután elolvasta saját haláláról terjesztett valótlan cikket, és ekkor vehette rá magát a végzetes tettre, még mielőtt e híreket részben idézték volna a német RTL Televízióban.[14]
Harmstorf sírja apja származási helyén, a Bad Oldesloe-i[15] temetőben található. E településen élete során többször megfordult, és utcát neveztek el róla.[16]
