ב־1921 נעשה בלוי מעורב בחברת רמתיים צופיים, חברת גאולת אדמות שהוקמה על ידי עקיבה יוסף שלזינגר. בלוי נבחר בסמוך להקמת החברה לאחד מחמשת חברי הוועד המנהל של החברה.[2]
בתקופה זו היה מעורב בלוי במעשים פליליים שעליהם הועמד למשפט, נקנס ונאסר, כדוגמת ניסיון למניעת מכירת תוצרת תנובה מנימוקי כשרות (על רקע טענה לבציר שנעשה בשבת) באמצעות איומים ושידול לחרם[7][8], והפרעה לאירוע ז' באדר של החברה קדישא שנערך בבית כנסת בשכונת מאה שערים. בנוסף הורשע בלוי על חסימת מכונית הקונסול הצרפתי שעברה בשבת במאה שערים (לאחר שזיהה אותו בטעות כיהודי), ועל שכרות בשמחת תורה[9].
ב־1934 היה בלוי בין היחידים בירושלים שהפר שביתת מסחר שהוכרזה על ידי מוסדות היישוב במחאה על קיצוץ מכסות העלייה. לצורך כך דאג בלוי לעקירת דלת החנות ממקומה, כך שלא תוכל להיסגר[10].
ב-1935 פרש עם הרב אהרן קצנלנבוגן מאגודת ישראל, בשל שיתוף הפעולה שלה עם המוסדות הציונים, והקים את "חברת חיים", שאף הוציאה עיתון בשם זה[11]. ב-1938 פרסמה הקבוצה כרוז נגד כופר היישוב שעליו חתמה בשם "נטורי קרתא" ומאז דבק בהם כינוי זה[12]. ב-1940 ניתק את יחסיו עם אחיו משה, על רקע ההבדלים האידאולוגיים ביניהם.
בלוי ניסה לשדל רבנים שונים לצאת נגד ההשתתפות בכנסת ישראל[15].
לאחר הקמת מדינת ישראל
לאחר הקמת מדינת ישראל התפרסם בלוי בעקבות ההפגנות הסוערות שהוביל נגד חילולי שבת, ניתוחי מתים, פתיחת בריכת ירושלים במתכונת מעורבת ועוד. הוא נעצר פעמים רבות בידי משטרת ישראל[16], הורשע פעמים אחדות עקב התפרעות[17], ואף נידון למאסר[18]. בלוי ניהל מערכת הסברה בקרב הציבור החרדי נגד השתתפות בבחירות לכנסת והשתתפות במערכות השלטון, וכן נגד קבלת תקציבים ממשלתיים לישיבות ולמוסדות חינוך.
בעודו יושב בכלא, הגיע מועד חתונת שניים מבניו. לאחר שכנועים הסכים שירות בתי הסוהר לאפשר לו להשתתף בחתונה, אך הוא סירב לחתום על מסמך שהוא מתחייב לשוב לכלא, בנימוק שזו הכרה בלגיטימיות של מדינת ישראל. כתוצאה מכך נשאר בסופו של דבר בכלא במהלך החתונות[19][20].
עמרם התארס ב־1915 עם הינדה ובר, אחותו של הרב משה ובר. הינדה התחייבה במעמד האירוסין ליטול על עצמה את פרנסת המשפחה, והם נישאו ב־15 במאי 1918.[2] לבני הזוג נולדו ארבעה בנים ושש בנות. הינדה נפטרה בערב יום הכיפורים תשכ"ד (27 באוקטובר 1963).
כוונתו של עמרם בלוי להתחתן עם הגיורתרות בן-דוד (שמה הקודם: מדליין פיריי) עוררה בשנת 1963 סערה ציבורית בקרב אנשי נטורי קרתא והעדה החרדית, בשל היות הכלה המיועדת קתולית לשעבר וצעירה ממנו באופן ניכר (בת 45 אז). תלמידיו ובניו ראו במעשה זה פחיתות כבוד עבורו. רבני העדה החרדית התנגדו לנישואין בנימוק שלמנהיג במעמדו אסור לשאת גיורת[21] והטילו עליו חרם. בלוי נאלץ להעתיק את מגוריו לתקופה מסוימת לבני ברק, ובה נערכו נישואיו לרות בן-דוד ב-1965[22].
