בשנת 2012, סימונס כיכבה בסרט "ילד שמן שולט בעולם" והשתתפה כאורחת בפרק של הסדרה "ג'ין באמצעות עיצוב".
בשנת 2013 הופיעה בפרק של הסדרה "וגאס" ובמקביל החלה לשחק כרבקה באומן בסדרת הפשע "באנשי" של רשת "סינמקס". במקור, סימונס התמודדה על תפקיד "דווה הופוול", אך לדברי ההפקה, הייתה בוגרת מדי בשביל דמות זו. במרץ אותה השנה הופיעה סימונס במגזין "מקסים".
בשנת 2014 קיבלה סימונס תפקיד בסדרת הדרמה המשטרתית הוואי חמש-אפס ובסדרת הדרמת פשע "בלש אמיתי" של רשת HBO.
באפריל 2016 הצטרפה לצוות השחקנים של הסדרה "ווסטוורלד" וקיבלה תפקיד משני במהלך העונה הראשונה.
בפברואר 2017, גילמה את "נטלי ג'יימס" הצרפתייה בעונה החמישית של סדרת הדרמה "ריי דונובן" של רשת "Showtime".
ב-2019, גילמה את דמותה של קאטוומן, סלינה קייל, הגרסה המבוגרת בפרק האחרון בסדרה "גות'האם".