בשנת 2003 הקים עם אנרכיסטים אחרים מחנה אוהלים על אדמות הכפר מסחה שבשומרון כדי להשתתף במחאת תושביו נגד הקמת גדר ההפרדה, בטענה שהגדר מונעת מהם גישה לאדמתם. שם התגבשה תנועת "אנרכיסטים נגד גדרות". השתתף באופן קבוע בהפגנות נגד הגדר בסמוך לכפרים הפלסטיניים בלעין, נעלין ועוד. בשנת 2005 נפצע קל בראשו מרימון גז שנורה לעברו[3]. לטענתו, הפגיעה בו נעשתה במכוון ובניגוד להוראות הירי של הצבא. מנגד, דובר צה"ל טען שרימון הגז ניתז מהקרקע ולא מדובר בפגיעה מכוונת. משתתף בהפגנות נוספות נגד הכיבוש הישראלי, בהן הפגנות בנבי סאלח במחאה על מה שהוא מחשיב כהשתלטות מתנחלים על עין אל-קוס, ובכפר קדום נגד חסימת הדרך לשכם. פולק הוא גם מתאם התקשורת של "הוועדה לתיאום המאבק העממי"[4] – ארגון פלסטיני המתאם את פעילות ועדות המאבק העממיות המקומיות[5].
בשנת 2004 השתתף בהפגנה נגד הקמת הגדר מול מחנה רבין בתל אביב, בעקבותיה הורשע בהתקהלות אסורה ונגזר עליו מאסר על-תנאי של שלושה חודשים[6]. בתחילת 2008, במהלך הסגר על רצועת עזה, השתתף בהפגנה של רוכבי אופניים בתל אביב נגד המדיניות כלפי רצועת עזה שגרמה לעיכוב התנועה, בעקבותיה הואשם בשנית בהתקהלות אסורה. סירב להצעת השופט לרצות את עונשו בעבודות שירות, כדי שלא לשתף פעולה עם השלטונות, בנימוק שהעבודות היו מועילות להם ואילו מאסר גורם להם נזק כלכלי. בסוף 2010 נפסק להחיל את העונש על-תנאי – שלושה חודשי מאסר, וכן קנס של 1,500 ש"ח[7]. פולק לא ערער, לטענתו בשל כך שכ"ישראלי יהודי אשכנזי מרקע מסוים" היה כנראה מזוכה בערעור, וכך שמה הטוב של הדמוקרטיה הישראלית לא היה נפגע והייתה מוסתרת העובדה שמי שאיננו פריבילגי כמוהו היה נשלח לכלא. עוד אמר שלא ערער מכיוון שאין הוא מכיר בסמכות בית המשפט[8].
בשנת 2018 הוגשה נגדו קובלנה פלילית על ידי ארגון "עד כאן צעירים למען ישראל", בטענה שתקף עם אחרים את חיילי צה"ל בהפגנות שבהן השתתף[9][10]. פולק לא התייצב בבית המשפט, וסירב לשלם ערבות לכך שיתייצב, בנימוק שאינו מכיר בזכות בית המשפט לדון בהתנגדות למשטר הישראלי בשטחים הכבושים[11]. בעקבות כך הוצא נגדו במאי 2019 צו הבאה[12]. ביולי 2019 הותקף ופניו נשרטו בסכין בדרכו מעבודתו. על פי עדותו, התוקפים כינו אותו בכינויי גנאי על היותו שמאלני[13]. הוא נעצר בינואר 2020, המשיך לסרב להפקיד ערבות כדי להשתחרר, ולכן נשאר במעצר. במקביל, הוצא נגדו צו הרחקה מיהודה ושומרון לחמישה עשר יום[14]. לאחר ששהה במעצר קרוב לחודשיים, שוחרר פולק בעקבות החלטת היועץ המשפטי לממשלה לעכב את ההליכים נגדו. המשנה ליועץ המשפטי לממשלה נימקה את ההחלטה בכך שראוי שהאכיפה בנושא תיעשה על ידי רשויות המדינה ולא על ידי צדדים במחלוקת הפוליטית[15].
פולק הביע תמיכה בתנועת ה-BDS, אך אמר שלדעתו חשוב אף יותר לתמוך במאבק העממי הפלסטיני[16]. במאמר שפרסם באתר הארץ כתב פולק: "עלינו לחצות את הקווים ולהפר את החוק. למרות המחיר, עלינו להצטרף אל ילדי האבנים ובקבוקי התבערה. עלינו לצעוד בעקבותיהם"[17][11]. בפברואר 2020 הודיע המשנה ליועץ המשפטי לממשלהרז נזרי כי פולק ייחקר בחשד להסתה לטרור בעקבות דברים אלה[18].
ב-13 באפריל 2021 הרשיע בית המשפט את פולק בהפרעה לשוטר בשעת מילוי תפקידו, בעת הפגנה שנערכה בסמוך לקבר רחל בשנת 2017, וגזר עליו חודש מאסר בפועל[19]. פולק לא שיתף פעולה עם ההליך המשפטי ולא מסר את גרסתו. חברו קובי סניץ שעמד עמו לדין באשמה דומה זוכה מחמת הספק[20].
בינואר 2023 נעצר יונתן פולק לאחר הפגנה בכפר ביתא באשמת יידוי אבנים. פולק סירב לשתף פעולה עם ההליך המשפטי, במאמר שפרסם הסביר כי למרות שהראיות היחידות הן עדויות שוטרי מג"ב שהוא שמע אותם מתאמים עדויות אין הוא מוכן להישפט בבית דין אזרחי בעוד פלסטינים נשפטים בהאשמות דומות בבית דין צבאי[21]: ”למרות שאין בכוונתי להודות בדברים שלא עשיתי, לא אסכים להיות צד פעיל במשפט הזה. אין בכוונתי לחקור עדים וגם לא להעיד בעצמי. לא אערער על "ראיות" התביעה ולא אגיש ראיות בעצמי. אפרטהייד וקולוניאליזם אינם לגיטימיים, בית המשפט הזה אינו לגיטימי וההליך הזה, כמו כל ההליכים המתנהלים בבית המשפט הצבאי המקביל לו — זה שכל מהותו דיכוייה של ההתנגדות — אינו לגיטימי. התשובה היחידה המתקבלת על הדעת לכתב אישום זה, למציאות זו, לאי־צדק, הוא המאבק לחירות ושחרור”.
ב-14 ביולי 2024 הודיעה הפרקליטות על הגשת כתב אישום נגדו בגין הסתה לאלימות בטור שפרסם בעיתון הארץ בו כתב "עלינו לחצות את הקווים ולהפר את החוק. למרות המחיר, עלינו להצטרף אל ילדי האבנים ובקבוקי התבערה".[23]
Mark Levine ,Gershon Shafir, Struggle and Survival in Palestine/Israel, Berkeley: University of California Press, 2012, בפרק Jonathan Pollak : An Anarchist "Traitor" in His Own Society - By Neve Gordon