טולנד נולד בצ'ארלסטון, אילינוי ב־29 במאי 1904 לג'ני, עוזרת בית, ופרנק טולנד. אמו עברה לקליפורניה מספר שנים לאחר שהוריו התגרשו בשנת 1910.
במהלך שנות השלושים טולנד היה לצלם הצעיר ביותר שעבד בהוליווד ועד מהרה הפך גם לאחד המבוקשים ביותר. בפרק זמן של שבע שנים (1936–1942) היה מועמד חמש פעמים לפרס האוסקר, וזכה על עבודתו ב"אנקת גבהים", עיבוד ליצירתה של אמילי ברונטה. הוא עבד עם רבים מהבמאים הגדולים של תור הזהב ההוליוודי, ביניהם ג'ון פורד, הווארד הוקס, אריך פון שטרוהיים, קינג וידור, אורסון וולס וויליאם ויילר .
זמן קצר לפני מותו, עסק טולנד בפיתוח עדשת "המיקוד האולטימטיבי", שהופכת חפצים קרובים וגם רחוקים לחדים באותה מידה. הוא נשא בארנקו פיסת סרט שצולמה בעדשה זו. זה היה צילום של פנים שניצבו במרחק סנטימטרים ספורים מהעדשה ומאחוריהן, במרחק של כמאה מטרים עמד קיר שניתן היה להבחין בו בפרטים העדינים ביותר, הכל במיקוד מושלם.
טולנד נפטר בשנתו בגיל 44, מהתקף לב. הוא נקבר בהוליווד, קליפורניה.
כמה היסטוריונים של הקולנוע סבורים שגאונותו החזותית של האזרח קיין נבעה בעיקר מתרומתו של טולאנד, יותר משל זו של אורסון וולס. עם זאת, חוקרי וולס רבים גורסים שהסגנון החזותי של קיין דומה לרבים מסרטיו האחרים של וולס, ועל כן משייכים את הסגנון לטביעת ידו הייחודית של וולס. ואף על פי כן, סרטיו של וולס הדומים ביותר מבחינה חזותית לאזרח קיין (האמברסונים המופלאים, הזרומגע של רשע) צולמו על ידי צלמים ששיתפו פעולה עם טולנד (סטנלי קורטז וראסל מטי, בהתאמה).
אין עוררין על כך שטולנד תרם רבות ממומחיותו הטכנית לוולס, כדי שיוכל להגשים את חזונו. שנים לאחר מכן, הודה וולס כי טולנד יעץ לו בסתר באשר למיקומי המצלמה ואפקטים של תאורה כדי שלא להביך את הבמאי הצעיר מול הצוות עתיר הניסיון.
טכניקות הצילום של טולנד היו מהפכניות. צלמי הקולנוע לפניו השתמשו בעומק שדה רדוד כדי ליצור שכבות שונות של עומק על המסך, באמצעותן יצרו רושם של מרחב, כמו גם הדגשת העיקר בתמונה, באמצעות הותרת הפרטים הלא חשובים מחוץ לפוקוס.
במערכי התאורה של טולנד, הצללים הפכו לכלי מרתק ביותר, הן מבחינה דרמטית והן מבחינה חזותית. טולנד השתמש בהם כדי להפריד בין החזית לרקע וכך יצר מרחב בתוך תמונה דו-ממדית, תוך שמירה על מיקוד חד לכל עומק התמונה.
טולנד שפע המצאות באזרח קיין. בשל המיקוד העמוק והשימוש בעדשות בעלות פרספקטיבה רחבה, נראו בסרט גם תקרות בימת הצילומים, עניין מהפכני בזמנו. מכיוון שהתקרות לא צולמו עד אז, נהגו להציב בהן את המיקרופונים. כדי להותיר את המיקרופונים בקרבת ההתרחשות, ומאידך להסתיר אותם מעיני הצופים, כיסה טולנד בעזרת מעצב התפאורה את תקרת האולפן ביריעת בד גדולה שנראתה בסרט כתקרה רגילה. הוא גם יצר שינויים במצלמה כדי לאפשר טווח תנועה רחב יותר, במיוחד מזוויות נמוכות. כמו כן, תכנן טולנד מערכת שליטה מרחוק בפוקוס כדי שמפעיל המצלמה יהיה חופשי להניעה ולהטותה ללא הפרעה. בשל האתגרים הטכניים שיצר המיקוד העמוק, טולנד אף עשה שימוש בעדשות פרי תכנונו, שאפשרו מעבר גדול יותר של אור.
כותרת הסיום של האזרח קיין, בה ניצב שמו של טולנד לצד זה של אורסון וולס, מעידה על החשיבות שייחס וולס לתרומתו של טולנד לסרט.
עבודות חשובות אחרות
למרות שהאזרח קיין הוא ההישג המוערך ביותר שלו, סגנון הצילום שלו בענבי זעם (1940) היה מגוון יותר. הוא קיבל השראה מצילומי דורותיאה לנג ויצר סגנון חזותי מחוספס, ריאליסטי ונדיר למדי (ביחס להוליווד). באחד הפרויקטים האחרונים שלו פנה טולנד לצילום סרט צבעוני,שירת הדרום (1946), ששילב אנימציה עם צילומים חיים והתאפיין בצבעוניות עשירה ועזה. בשנות חיינו היפות ביותר המיקוד העמוק שימש להדגשת ההיבטים השונים בחייהן של הדמויות.
