רעיון "גימנסיה עברית" הועלה על ידי מנחם אוסישקין, חיים בוגר (בוגרשוב), מנחם שינקין וד"ר בן ציון מוסינזון. בקיץ 1905 התפטר מטמון ממשרתו בראשון לציון, והקים עם אשתו פניה ביפובית ספר פרטי בשני חדרים בדירתם; למוסד הלימוד שהקימו קראו "הגימנסיה העברית", והיה זה בית הספר העל-יסודי הראשון בעולם שבו שפת הלימוד הייתה עברית. במאי 1908 יצא לחוץ לארץ למספר חודשים להשתלם בהוראת תולדות הטבע.[5]
בשנת תרס"ט ייסד ביפו את אגודת הטבע בארץ ישראל (Akademischer Verein zur Förderung der Naturkunde in Palästina), שערכה סדרת הרצאות פומביות בנושאים שונים של ידיעת הטבע במטרה לקדם את חקירת הטבע ולימודי הטבע בארץ.
מראשית פעילותו כמורה חתר מטמון-כהן להנחלתה של השפה העברית, ובין השאר החליף את שפת ההוראה לעברית, דרש שרחובותיה של אחוזת בית יקראו רק בשמות עבריים והיה פעיל בגדוד מגיני השפה העברית. השתתף בגיבושו של ההמנון הלאומי, "התקווה", שאותו חיבר נפתלי הרץ אימבר, ורוב מילות הבית השני מיוחסות למטמון-כהן.
בשנת 1914 התארגנה בתל אביב קבוצה בהנהגתו של ד"ר מטמון-כהן, שתהליך העיור והצפיפות ביישובם צרמו להּ, והחליטה לבנות עיר גנים חדשה. מטמון-כהן חפץ להקים בעיר הגנים החדשה גן בוטני גדול בשביל התלמידים והמורים". ההוגים החליטו להקצות לכל חבר חמישה דונם קרקע, אשר רק במחצית הדונם מתוכם תותר הבניה והשאר ישמשו לזריעה ולנטיעות. נבחר ועד – ד"ר מטמון, רפאל סברדלוב[6] וד"ר זליג סוסקין – ונקבעו כללים שלפיהם לא תותר תעשייה מזיקה ביישוב החדש, שפתו של היישוב תהיה עברית, העבודה תהיה עברית ועצמונית והתושבים מתחייבים להעביר אדמתם לקק"ל בעת הלאמת אדמות הארץ. קבוצה זו הגשימה את חזונה בהקמתה של רמת גן, ובשנת 1923 התיישב ד"ר מטמון בעיר החדשה.
פעל רבות לעידוד השימוש בשפה העברית בין השאר באמצעות כתיבת ספרי-לימוד בעברית בתחומי המדעים, הוצאת עיתון "העברי", ומחקרים לשוניים.
היה אב ללאה ליבוביץ, אברהם מטמון, עבריתה גלצקי וטבענה ישראלי.
בנו ד"ר אברהם מטמון (1900–1974)[7] היה רופא מין בארץ.[8] נישא לתהילה מטמון לבית אנדלהיים ((1902-1974)[9]עורכת דין, פעילה למען זכויות נשים ועסקנית ציבור.[10]
בתו עבריתה גלצקי (1906–2002) הייתה אף היא מחנכת.
בשנות מלחמת העולם השנייה ניטע על-שמו "גן יהודה", על כיפתו הנמוכה של הר שאול ברמת גן. כן נקרא רחוב על שמו סמוך למבנה הנוכחי של גימנסיה הרצליה.
כתביו
החיים והטבע: יסודי אגֻדת הטבע בא"י, יפו: אגֻדת הטבע, תרס"ט.[11]
לעניין גמנסיה עברית בירושלים, יפו: דפוס אתין, תרע"א.
האדם: ספר למוד ליסודי תורת האדם ושמירת הבריאות לבתי ספר תיכוניים עם ציורים בגוף הספר ואטלס מגון (של גוף האדם על פי הפרופ’ קלינץ) בסופו, יפו: הגמנסיה העברית, תרע"ו.
Leo Metmann, Die Hebräische Sprache: Ihre Geschichte und lexikalische Entwicklung seit Abschluss des Kanons und ihr grammatischer Bau in der Gegenwart, Jerusalem: A. M. Luncz, 1904.