Pendant la Seconde Guerre mondiale, il accueille le renseignement polonais réfugié à Londres et travaille à l’interception et au décryptage des communications allemandes[4]. Ses équipes récoltent des informations sur le Front de l’Est[5]. Il est aussi en lien avec Paul Paillole, le chef du renseignement français (Joséphine Baker transmet à Lisbonne des dossiers écrits à l’encre sympathique)[6].
Dunderdale travaille pour l’Intelligence Service jusqu’en 1959. Il se lie d’amitié avec Ian Fleming, officier du renseignement naval pendant la guerre et créateur du personnage de James Bond. L’historien Keith Jeffery, auteur d’un livre sur l’histoire du MI6[5], voit en Biffy Dunderdale l’inspiration de 007, soulignant son aisance en société et son « penchant pour les belles femmes et les voitures rapides »[7]. À Paris, avant la guerre, il se déplaçait en Rolls Royce avec chauffeur, muni de son porte-cigarettes en ébène et arborant des boutons de manchette dorés de chez Cartier[8].
Wilfred Dunderdale meurt à New York le 13 novembre 1990, à l’âge de quatre-vingt-dix ans. Il était membre du Boodle's(en)[9], un Gentlemen's club londonien.