Sa carrière a commencé par des rôles mineurs, que ce soit avec la Münchner Kammerspiele pour laquelle il a joué pendant plus de 25 ans, ou dans de nombreux Heimatfilme pendant les années 1940 et 50.
En 1971, alors associé à Rainer Werner Fassbinder, Walter Sedlmayr a été brièvement arrêté à cause d’une œuvre d’art, la Blutenburger Madonna qui a été retrouvée dans sa maison. Il a été disculpé de toutes les charges, et l’attention des médias, qui a été attirée sur lui à cause de cette affaire, l'a aidé à gagner des rôles majeurs. Sa révélation majeure est venue en 1973 par son rôle principal dans le film Theodor Hirneis oder Wie man ehem. Hofkoch wird de Hans-Jürgen Syberberg.
En , Walter Sedlmayr est retrouvé mort et mutilé dans sa chambre à coucher. Son homosexualité est alors rendue publique par la presse peoplemunichoise.
En 1993, les demi-frères Manfred Lauber et Wolfgang Werlé[1],[2],[3],[4], anciens associés de Walter Sedlmayr, sont condamnés à la prison à vie pour son assassinat.
La vie et la mort de Walter Sedlmayr ont fait l’objet en 2001 de la biographie Wambo par Jo Baier, où son rôle est joué par Jürgen Tarrach(de), ainsi que d’un épisode de la série télévisée Die großen Kriminalfälle de l’ARD.