En 2008, Merola est candidat à la primaire du parti démocrate pour concourir aux élections municipales de Bologne de 2009. Il se retrouve finalement à la troisième place de la primaire derrière le vainqueur Flavio Delbono(it) et Maurizio Cevenini(it) avec 21,44 % des suffrages[3].
À la suite de la démission du maire de Bologne Flavio Delbono en 2010, Annamaria Cancellieri est désignée commissaire préfectoral (c-à-d maire intérimaire), et Maurizio Cevenini est pressenti pour succéder à Delbono. Cependant, en il est révélé que Cevenini souffre d'ischémie ce qui le pousse à renoncer à se présenter à la mairie[4]. Après le retrait de Cevenini, Merola se présente à nouveau à la primaire de gauche et l'emporte avec 58,3% des voix face à Amelia Frascaroli, membre de Sinistra Ecologia Libertà, et Benedetto Zacchiroli, membre du Parti démocrate[5].
Ainsi, lors des élections municipales de 2011, Merola accède à la mairie de Bologne en réunissant 50,4% des voix au premier tour[6].
Lors des élections municipales de 2016, Merola est réélu à la mairie de Bologne en récoltant 54,64% des voix au second tour[7].
En , Merola est condamné par la cour des comptes pour la nomination d'un cadre sans qualification, Marco Lombardelli, en tant que chef de cabinet de la municipalité[8],[9].
