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La compagnie aérienne a été créée par le gouvernement syrien en pour succéder à Syrian Airways, créée en 1946. La nouvelle Syrian Arab Airlines a repris les routes auparavant contrôlées par Syrian Airways et United Arab Airlines. Cette dernière avait été une compagnie éphémère formée par la fusion de la Syrian Airways et Misrair en au cours de l'union entre la Syrie et l'Égypte.
Syrian Arab Airlines a commencé ses opérations avec trois Douglas DC-6, deux Douglas DC-4 et trois Douglas DC-3, desservant à la fois les lignes intérieures et internationales, vers l'est. En été 1963, Syrianair commence son expansion vers l'ouest, vers Rome et Munich, puis Londres et Paris. La Caravelle rejoint la flotte en . En 1976, la compagnie acquiert un Boeing 727-200 et un 747SP.
En , la compagnie a conservé l'usage de l'un de ses deux anciens Boeing 747SPs pour les vols à destination de Dubaï, mais cet appareil doit avoir rejoint son frère à l'aéroport de Damas en zone de stockage.
En 2008, des négociations ont lieu avec Airbus pour renouveler la flotte syrienne avec une cinquantaine de commandes en prévision d'ici 2028, mais les négociations sont gelées à cause de l'embargo sur les produits manufacturés aux États-Unis, qui requiert une dérogation pour vendre à la Syrie tout produit ayant plus de 10 % de composants produits aux États-Unis. Pour les mêmes raisons, ils ont été dans l'incapacité de négocier avec les constructeurs Embraer et Bombardier. En 2010, l'état syrien négocie avec les russes Tupolev pour acheter six Tu-204[3].
La compagnie aérienne exploite des Dassault Falcon 20 et Tupolev Tu-134 pour les charters VIP du gouvernement, ainsi que des avions cargo militaires Iliouchine Il-76, tous peints dans la livrée de Syrian Air[8].
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