Arrêté en 1969, il était l'un des Panther 21 qui soutinrent publiquement le Weather Underground et furent exclus du Black Panther Party par son leader Huey Newton. Il fut gardé en détention préventive pendant deux ans avant d'être acquitté.
Surveillé de près par le FBI qui soumettait ses employeurs éventuels à des pressions, dans le cadre du programme COINTELPRO, il entra alors dans la clandestinité et rejoignit la Black Liberation Army[2].
En , il fut interpellé en compagnie d'Assata Shakur, l'une des dirigeantes de la Black Liberation Army, et de Zayd Shakur(en). Un policier fut tué lors de la fusillade s'ensuivant, ainsi que Zayd Shakur. Assata Shakur et Sundiata Acoli furent arrêtés peu de temps après et condamnés en 1974 à la perpétuité « plus 30 ans » pour ces homicides, dans un procès contesté.
Il fut interviewé en par l'International Jurist(en) qui le déclara « prisonnier politique ». Peu de temps après, il fut transféré à la prison fédérale et de haute sécurité de Marion (Illinois), bien que l’État fédéral n'avait rien retenu contre lui, Acoli ayant été condamné par un tribunal du New Jersey, État où se déroula la fusillade. En , il fut transféré à la prison de Leavenworth (Kansas).
Éligible pour la libération conditionnelle en 1992, celle-ci fut refusée et une période minimale de prison d'encore 12 ans prononcée, et ce malgré son comportement positif en prison. On lui refusa à nouveau la libération conditionnelle en , Acoli était alors âgé de 73 ans.
