Née le à Coire[2], Simona Waltert commence le tennis dès son plus jeune âge, suivant les traces de ses aînés Lukas et Livia[3]. Débutant sur le circuit professionnel en 2016, elle atteint en juin 2017, lors du tournoi ITF de Lenzerheide doté de 25 000 dollars américains, sa première finale qu’elle perd face à l’Italienne Georgia Brescia[4]. Quelques semaines plus tard, elle atteint les demi-finales du tableau simple filles de Wimbledon, s’inclinant face à Ann Li[5].
En 2019, elle fait ses débuts sur le circuit WTA grâce à une invitation pour le tournoi de Lausanne. Elle y élimine la tête de série numéro 1 Julia Görges au premier tour, avant de tomber face à sa compatriote Jil Teichmann deux jours plus tard[6]. À nouveau invitée au tournoi de Lausanne en 2021, elle s’incline au premier tour du tableau simple contre la Kazakhe Zarina Diyas[7]. Elle parvient néanmoins à remporter son premier trophée sur le circuit WTA grâce à sa victoire finale dans le tableau double, où elle fait équipe avec la Tessinoise Susan Bandecchi[8].