Il devient professionnel en 2008, au sein de l'équipe Topsport Vlaanderen. Durant sa première saison, il prend la troisième place de la Flèche flamande. Il obtient sa première victoire chez les professionnels en 2011, en remportant le Tour de Bochum.
Le 3 mai 2013, il est suspendu trois mois en raison d'un contrôle positif hors compétition au fénotérol le 28 février 2013. Pour cette suspension, la fédération belge de cyclisme a validé la thèse de Vanspeybrouck, ce dernier déclarant avoir reçu du Duovent à la place de la Ventoline transmis par le médecin de son équipe, celui-ci reconnaissant sa faute et présentant sa démission[1].
En 2017, Pieter Vanspeybrouck est recruté par l'équipe Wanty-Groupe Gobert. Celle-ci ayant obtenu une invitation pour disputer le Tour de France, Vanspeybrouck dispute pour la première fois cette course, comme ses huit coéquipiers[2].
Il met un terme à sa carrière à l'issue de la saison 2021[3].
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