En 1521, il a hérité de son oncle Guillaume II de Croÿ ses titres, dont celui du duc de Soria et Archi dans le royaume de Naples. Il devient stathouder du Hainaut en 1521. Dans cette position, il doit repousser les attaques des Français et s'empare de Tournai.
En 1532, il réprime l'émeute à Bruxelles qui avait éclaté à cause d'un impôt illégalement prélevé. En , Charles Quint, empereur du Saint-Empire romain germanique, l'a nommé marquis de Renty et le à Gênesduc d'Arschot. Cependant la même année, il doit céder le duché de Soria à la demande de l'empereur, qui le dédommagea en élevant le margraviat d'Aarschot en duché. Il échange la seigneurie de Longwy en Lorraine pour celle d'Havré, dont ses descendants en feront le lieu de résidence de la famille.
En 1537, il contribua à la prise et à la destruction de Saint-Pol.
Lors de la troisième guerre de succession de Gueldre(nl) (1543), il leva à la hâte une armée, qui fut vaincue à la bataille de Kemperkoul (près de Sittard, 24 mars), mais il s'y est distingué par sa bravoure et a infligé de lourdes pertes aux forces de Gueldre.
