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Il exerce les fonctions de ministre résident de France en Tunisie du au et contribue à la réforme des institutions judiciaires de la régence de Tunis avec la création du tribunal français de Tunis () et la suppression progressive des tribunaux consulaires, achevée avec la fermeture de la juridiction consulaire des Pays-Bas le . En outre, il réorganise les services administratifs tunisiens avec la création de la direction des Travaux publics (1882) et de celle de l'Instruction publique et des Beaux-arts (1883).
La direction des Finances, créée en 1882, prend son essor à partir de 1884 en se substituant à la Commission financière de la dette tunisienne, établie en 1868 pour contrôler la gestion des dépenses tunisiennes et garantir le remboursement des pays créanciers. Les conventions de La Marsa, signées le , prévoient en particulier l'émission, pour le remboursement de la dette, d'un emprunt tunisien garanti par la France.
Toujours dans le domaine économique, Paul Cambon crée la Chambre de commerce de Tunisie en 1885. Il est également à l'origine de la loi tunisienne du , qui instaure le principe de l'immatriculation foncière, clarifie l'état des possessions foncières de l'époque tout autant et favorise l'intensification ultérieure de la colonisation foncière européenne en Tunisie.
Rares furent les diplomates de son époque qui, comme lui, exercent leurs fonctions avec autant de liberté, confinant parfois à l'insurbodination. Son supérieur Gabriel Hanotaux, ministre des Affaires étrangères, fait fréquemment de violentes sorties contre les initiatives que l'inamovible Paul Cambon s'autorise, l'accusant de trahison et de complot contre lui. Son animosité envers les frères Paul et Jules Cambon devait atteindre un point de crise lors d'une réunion du cabinet en , et la survie du gouvernement est pendant un temps menacée. Si ses relations sont beaucoup plus cordiales avec Théophile Delcassé, successeur d'Hanotaux au Quai d'Orsay, il n'en continue pas moins de prendre des initiatives non autorisées. « L'histoire diplomatique n'est qu'un long récit des tentatives des agents pour faire quelque chose et des résistances de Paris », devait-il écrire à son fils[4].
