La première proposition d'un tel musée est faite pendant l'occupation française des guerres révolutionnaires, lorsque le Luxembourg a été annexé au département des Forêts. Cependant, le musée n'est jamais ouvert, malgré l'expropriation d'un certain nombre d'objets de l'église[1].
Avec l'affirmation de l'indépendance du Luxembourg en vertu du traité de Londres de 1839, les Luxembourgeois de souche s'intéressent davantage à la promotion de l'histoire de leur pays. En 1845, des historiens et des archéologues forment la "Société pour la recherche et la conservation des monuments historiques dans le Grand-Duché de Luxembourg'', régulièrement connue sous le nom de "Société archéologique''[1]. La société prend la responsabilité de maintenir une collection d'antiquités historiques de l'Athenæum de la ville de Luxembourg.
En 1868, la Société reçoit l'aide de l'Institut Grand-ducal[2], dont la conservation des collections archéologiques est une des responsabilités[1].
Le musée a été agrandi avec un nouveau bâtiment conçu par Christian Bauer et Associés, ouvert en 2002[3].
↑To become just the 'Grand Ducal Institute' (en français : « Institut Grand-Ducal ») in 1890, when the personal union of Luxembourg and the Netherlands ended.