Il est député à la Chambre des communes à deux reprises pour des bourgs pourris des Cornouailles : Bossiney de 1679 à 1681, puis Saltash de 1691 à 1695. Son journal intime offre des informations uniques sur les débats législatifs de la période 1691-1693, qui ne figurent pas dans les minutes officielles du Parlement. Ce journal, ainsi que les chroniques compilées par Luttrell à partir de coupures de presse, sont redécouverts par l'historien Thomas Babington Macaulay. Ils servent de base à A Brief Historical Relation of State Affairs from September 1678 to April 1714, une histoire politique en six volumes publiée en 1857[1].
Luttrell est également un grand collectionneur de livres. Sa collection est dispersée après sa mort en 1732. Une partie est conservée à la British Library, une autre (léguée par le petit-fils de sa sœur en 1786) à la Codrington Library, la bibliothèque du All Souls College de l'université d'Oxford[1].
