Matthías évolue pendant presque quinze ans à l'ÍA Akranes, où il a marqué les esprits. Il arrive peu de temps après la retraite d'une autre légende du club, Ríkharður Jónsson, et s'impose comme l'un des plus redoutable finisseur islandais de son époque.
Avec le club d'Akranes, il dispose de solides statistiques en championnat, et dispute toutes compétitions confondues 303 matchs pour 162 buts.
Il fait un passage éclair en Suède en 1976/1977, à l'IS Halmia. Le club d'Halmstad remontera en Allsvenskan une saison plus tard.
De retour en Islande, Matthías Hallgrímsson revient à l'ÍA, puis s'en va gagner le championnat et le titre de meilleur buteur avec Valur, où il arrête sa carrière.
Sélection
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Il totalise 45 capes et 11 buts avec l'Islande, ce qui le place toujours (en ) dans le Top 10 des meilleurs buteurs de sa sélection.