À quinze ans, elle se fait connaître grâce à la chanson Shout, une reprise des Isley Brothers. Elle fait alors partie du groupe The Luvvers mais après quelques tubes, elle décide de se lancer dans une carrière solo. En 1967, elle fait ses débuts en tant qu’actrice dans le film To Sir, with Love (en français : Les Anges aux poings serrés) avec Sidney Poitier. La chanson du film, qui porte le même titre est numéro 1 aux États-Unis. Tout au long des années 1960, l’artiste poursuit avec succès une carrière dans la chanson.
Lulu se marie avec Maurice Gibb, membre des Bee Gees en 1969 mais le couple divorce en 1973. En 1970, son titre Oh Me Oh My parvient à se hisser dans les trente premières places du hit parade américain.
En 1975, elle épouse John Frieda, ils auront un enfant puis divorceront en 1995.
Dans les années 1970, sa carrière en tant que chanteuse décline mais elle continue à travailler comme actrice. En 1981 son titre I Could Never Miss You (More Than I Do) est classé numéro 20 du hit parade américain. Elle enregistre avec Take That une reprise Dan HartmanRelight My Fire en 1987 et le titre se classe numéro 1 du hit parade en Grande-Bretagne. Elle fait des apparitions dans Absolutely Fabulous.
En 2003, la chanteuse sort une autobiographie I Don't Want to Fight. Le titre est une référence à une chanson que son frère Billy et elle ont écrite pour Tina Turner et que Lulu enregistre en 2003 sur son album The Greatest Hits.
Dans les années 2000, elle continue de sortir des albums et de participer à des émissions télévisées telles qu’American Idol.