Il commence sa carrière d'organiste aux claviers de l'orgue de l'église de Baccarat en 1958 avant de devenir organiste titulaire de l'orgue de l'église Saint-Martin de Metz de 1961 à 1972.
À Metz, il commence à donner des cours d'orgue. Parmi ses élèves messins, on compte l'écrivain et dramaturge Bernard-Marie Koltès ainsi que l'organiste Norbert Pétry.
Louis Thiry a donné de nombreux concerts et enregistrements à travers le monde, explorant tous les styles musicaux, des compositeurs du Moyen Âge à ceux d'aujourd'hui. Les amateurs de musique du XXe siècle ont particulièrement apprécié ses interprétations d'Olivier Messiaen, de Jean-Pierre Leguay, de Pierre Vidal ou encore d'Alain Mabit dont il a créé Night songs.
Son grand intérêt pour la musique d'aujourd'hui n'a jamais empêché Louis Thiry de se pencher avec une égale passion sur la musique ancienne. Le dernier enregistrement qu'il a réalisé est d'ailleurs consacré à Guillaume de Machaut, Guillaume Dufay et Josquin des Prés.
En musique baroque, Louis Thiry a donné de nombreux concerts avec des musiciens tels que les chanteurs Henri Ledroit, Dominique Visse, Dominique Vellard ou le violoniste Patrick Bismuth avec lequel il sʼest produit régulièrement en concert.
Ces trois disques, considérés comme « l'une des plus grandes réalisations de toute l'histoire du disque » (Paul Meunier - Télérama), ont obtenu le grand prix du disque de l'Académie Charles-Cros 1973, ainsi qu'un Diapason d'or : « La nouvelle version de Louis Thiry (que Messiaen a lui-même choisi) s'impose par la science des registrations, la virtuosité digitale et l'intelligence des phrasés... Une intégrale d'une valeur exceptionnelle. » (Carl de Nys - Diapason) [1]
Jean-Sébastien Bach, Prélude et fugue en mi mineur BWV 548, sur l'orgue du Temple protestant Saint-Éloi de Rouen, coédition «Octobre en Normandie»/Imprimerie Lecerf 1997
Chant grégorien et orgue : Frescobaldi : Kyrie "Orbis factor", Nicolas de Grigny : Pange lingua, Titelouze : Urbs Jerusalem, Magnificat, Cabezon : Ave maris stella, Sweelinck : Christe qui splendor et dies, avec le Chœur des moines de l'Abbaye de Saint-Wandrille enregistré à l'Abbaye de Saint-Wandrille, Studio SM 1985
Olivier Messiaen : Apparition de l'Église Éternelle, Livre d'orgue, Versets pour la fête de la dédicace, aux grandes orgues de l'église de la Trinité de Paris, concert enregistré dans le cadre du Festival Messiaen 1995, Disques Jade, 1995
« Louis Thiry est un extraordinaire organiste. Virtuose accompli, musicien total, d'une mémoire et d'une adresse sans égales : on peut le classer parmi les héros de la musique ! Il a donné plusieurs exécutions prestigieuses de mes œuvres d'orgue les plus difficiles - notamment de ma Messe de la Pentecôte. Tous ceux qui ont entendu et tous ceux qui entendent Louis Thiry ne peuvent que l'admirer. »
« Ainsi chez Bach, chaque fugue est une aventure, une action dramatique où des personnages apparaissent, disparaissent, interagissent, tantôt en pleine lumière, tantôt dissimulés ; parfois un inconnu arrive sur le devant de la scène ; sa présence s'expliquera par la suite lors de sa rencontre avec un personnage déjà connu. »
— Louis Thiry sur L'Art de la fugue
« Curieux instrument, jamais content de son sort ! Toujours, il aimerait être autre : il voudrait tant être flûte ou hautbois. Il ose même tenter d’être voix humaine ou, comble de prétention, voix céleste. Parfois, à lui seul, il voudrait être les multiples voix de l’orchestre. Mais pourquoi cette démesure ? »
— Louis Thiry sur l'orgue
« Il est banal de dire de l'orgue qu'il est le roi des instruments, de magnifier la richesse de ses timbres, la puissance de sa voix, la complexité de son mécanisme, la diversité de ses plans sonores, ses grandes possibilités polyphoniques, etc. Il est moins courant de signaler ses faiblesses et ses servitudes. La grande faiblesse de l'orgue, c'est sa mécanisation: le chanteur, le flûtiste, le violoniste peuvent agir sur le son tout au long de son déroulement, le pianiste maîtrise l'intensité de ses attaques avec une grande subtilité. Devant un son qui lui est donné tout fait, l'organiste n'a comme seul choix que de le bien attaquer et de bien l'arrêter. »
— Louis Thiry à propos de l'enseignement d'André Marchal