Louis Pienaar commence sa carrière politique auprès de John Vorster lors des élections générales de 1948. Il tente en 1970 d'être élu député à Simonstown mais est battu.
Du au , il est chargé, au côté de Martti Ahtisaari nommé par l'ONU, d'administrer directement le Sud-Ouest Africain lors de la période transitoire précédant l'indépendance de la Namibie.
À son retour en Afrique du Sud, il est élu député de Maitland et est nommé dans les gouvernements successifs de Frederik de Klerk d'abord comme ministre de l'éducation, où il est chargé du démantèlement des structures d'apartheid, puis en tant que ministre des affaires internes ( à ) et enfin en tant que ministre de l’environnement. Il se retire par la suite de la vie politique.
Il meurt en , âgé de 86 ans, à Bellville, commune du Cap en Afrique du Sud.
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