il est médecin à Londres en 1547, et est admis au sein du Collège Royal des Médecins (Royal College of Physicians) dont il assurera la présidence durant de nombreuses années. Il fut le médecin du roi Édouard VI et des reines Marie et Élisabeth.
On lui doit un important travail d'observation clinique de la suette anglaise, une maladie infectieuse mystérieuse qui sévit sous forme d'épidémies durant la Renaissance. Caius fut un témoin privilégié de la dernière épidémie, en 1551.
En 1557, alors qu'il était médecin de la reine Marie, il agrandit son ancien collège et change son nom « Gonville Hall », en « Gonville and Caius College ». Il attribua au nouvel édifice des dépendances importantes, ajoutant notamment une nouvelle cour pour la somme de 1 834 livres. Il accepte la direction de ce collège le à la mort du Dr Bacon, et restera à sa tête jusqu'au dernier mois avant son propre décès, en . Il abandonne alors la direction du collège au Dr Legge, un tuteur du Jesus College. Il meurt dans sa maison londonienne à St Bartholomew le , mais son corps sera ramené à Cambridge, et enterré dans la chapelle sous le monument qu'il avait lui-même dessiné.
Le docteur Caius était un homme instruit, actif et généreux de son temps. En 1557 il élève à la Cathédrale Saint-Paul de Londres un monument à la mémoire de Linacre. En 1564 il obtient un financement pour que le collège de Gonville and Caius College puisse se procurer deux fois par an des cadavres de malfaiteurs pour les dissections. Il fut ainsi l'un pionnier de l'avancement des connaissances en anatomie. Il conçut et fut le promoteur du caducée d'argent maintenant en possession du Caius College et faisant partie de ses emblèmes. Il le donna d'abord au College des Médecins, puis en présenta un autre au Collège de Londres.
