Sa carrière commence véritablement en 1981, d'abord quand il remporte le New York Young Concert Artists' Trust[2], puis quand il signe, peu de temps après, un contrat d'exclusivité chez Decca[3]. Il y enregistre l'intégrale des œuvres pour piano solo de Ravel (et plus particulièrement une interprétation brillante de Gaspard de la nuit), une grande partie de celles de Debussy, la Turangalîla-Symphonie d'Olivier Messiaen et l'intégralité des concertos pour piano de Rachmaninov[3].
Le caractère brillant de son jeu en fait un interprète de choix pour le répertoire romantique et les compositeurs impressionnistes français (Ravel, Debussy, Satie)[1],[3],[4]. Thibaudet a cependant su explorer d'autres répertoires, en interprétant de manière récurrente des arias avec des chanteurs d'opéra, et plus particulièrement avec Cecilia Bartoli[3]. Dans un registre plus contemporain, Thibaudet a enregistré Conversations with Bill Evans, en hommage au pianiste de jazz américain en 1997[3],[4],[5].
"Aria: opera without words" - transcriptions et arrangements d’airs d’opéra de Saint-Saëns, Puccini, Bellini, Gluck, Strauss, Wagner, Korngold (Decca, 2007)