En 1962, Hilton Valentine rejoint le groupe de l'organiste Alan Price, qui devient alors The Animals et sort son premier single Baby Let me Take You Home en mars 1964, suivi en juin par son plus gros succès, une reprise d'un traditionnel noir américain The House of the Rising Sun. Le morceau se classe en tête des ventes en Angleterre pendant une semaine, puis trois semaines d'affilée aux États-Unis.
Valentine joue et enregistre avec The Animals jusqu'à la dissolution du groupe en .
Il déménage ensuite en Californie, et enregistre un album solo intitulé All In Your Head.