Henri Girauld de Nolhac est le fils de l'académicien Pierre de Nolhac et d'Alix de Goys de Mézeyrac. Il grandit dans le cadre du château de Versailles, dont son père est le conservateur.
Henri de Nolhac se lance dans la peinture, peignant principalement des portraits. Il est également illustrateur, notamment pour la collection Stella. Le , à Neuilly-sur-Seine, il épouse Jeanne Cottin, arrière petite-fille d'Édouard Hostein.