Il est ensuite vicaire à Weert, à Thorn, puis curé à Maastricht. En 2003, il est nommé curé-doyen de Venray. Il est nommé en plus chanoine du chapitre de la cathédrale en 2015 et membre de la commission diocésaine chargée des engagements spirituels. Il s'occupe aussi de l'organisation de pèlerinages.
À l'été 2021, Harrie Smeets est diagnostiqué d'une tumeur au cerveau[3]. Il apparaît au début de l'année 2023 que la poursuite de son traitement n’est plus possible[3]. Alors que son état s'aggrave, Harrie Smeets déclare en juillet 2023 son siège épiscopal « empêché » et nomme un administrateur intérimaire pour gouverner le diocèse[3]. En concertation avec le nonce apostolique aux Pays-Bas, Paul Tschang In-Nam, il donne finalement sa démission au pape, que celui-ci accepte le [3]. Il meurt quatre mois plus tard, le 20 décembre 2023, à l'âge de 63 ans[4].