Entré dans la Résistance durant l'été 1941, après avoir fait le choix de rester en Lozère, il devient l'un des responsables du mouvement Combat et participe au projet NAP. Membre de l'armée secrète, chef des FFI pour le Languedoc-Roussillon, il préside le comité régional de Libération sans toujours parvenir à endiguer une épuration violente[2]. Commandant du 81e régiment d'infanterie de l'armée du général de Lattre de Tassigny, avec le grade de colonel, il est emprisonné six semaines au printemps 1945 pour avoir refusé de rejoindre son administration d'origine, préférant rester dans l'armée. Il est cependant libéré avec la reconnaissance de son engagement militaire par le grade de commandant de réserve.
Après sa démobilisation, il est élu député aux assemblées constituantes (1945-1946), puis député de la Lozère, de 1946 à , siégeant d'abord avec les Républicains et résistants, puis dans le groupe des Républicains progressistes (apparenté communiste)[3].
En 1956, bien que sa liste obtienne à peu près le même résultat qu'aux scrutins précédents (33 % contre 35 % en 1951), le jeu des apparentements lui fait perdre son siège.
Il retourne alors au Quai d'Orsay où il exerce les fonctions de conseiller d'ambassade, ministre plénipotentiaire puis de directeur des Conventions administratives et des Affaires consulaires.
Pendant cette période, il conserve son mandat de maire jusqu'en 1965, puis de nouveau de 1971 à 1983.
Gilbert de Chambrun est décédé à Marvejols (Lozère), le . Il venait de fêter ses 100 ans[2].
