Dans son testament, son père Geoffroy V stipule que son second fils Geoffroy recevra le comté d'Anjou et du Maine, si le fils aîné Henri parvient à devenir roi d'Angleterre. En attendant, il ne reçoit en fiefs que les châteaux de Chinon, Loudun et Mirebeau.
En 1156, Geoffroy devient enfin comte d'Anjou et du Maine. Puis, la même année, il est choisi comme comte par les Nantais qui ont chassé Hoël III de Bretagne. Le comté de Nantes est alors annexé à l'Anjou jusqu'à la mort d'Henri II Plantagenêt survenue en 1189.
Il meurt à Nantes dès le sans alliance ni postérité. Son frère Henri qui se considère comme son héritier récupère les comtés d'Anjou et du Maine et revendique immédiatement celui de Nantes.
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