Ordonnéprêtre, le , en l'archibasilique Saint-Jean-de-Latran[4], il rentre en France où il retrouve les établissements qu'il avait fréquentés comme élève. Il enseigne d'abord la philosophie au séminaire de Saint-Brieuc (1892-1896), avant de devenir, à la rentrée de 1896, supérieur de son ancienne école des Cordeliers. Il dirige cette école pendant dix-huit ans, la développe et la défend âprement lors de la séparation des Églises et de l'État (1905)[4].
Son épiscopat entamé au moment de la Première Guerre mondiale, La Motte a d'excellents rapports avec le commandement des troupes américaines qui débarquent à Nantes[6].
Comme beaucoup de catholiques à cette époque, il soutient la droite aux élections législatives françaises de 1919 : il est donc accusé d'intégrisme par la gauche[6]. Comme le pape Pie X, c'est un adversaire résolu « de la politique anticléricale et l'un des derniers représentants de cet épiscopat de combat, même s'il admet la légitimité des institutions républicaines[7] ». « D'une intelligence pénétrante, de culture étendue, à la fois théologien et juriste, cet évêque au caractère ferme ne transigea jamais dès que les droits de l'Église lui semblaient menacés, aussi parut-il, à son époque et yeux de ses diocésains, comme le champion des idées ecclésiastiques[4] ». Il est par exemple l’instigateur de la manifestation du , qui réunit, d'après certaines estimations[4] 80 000 personnes. Au fait de la législation française, il va jusqu'à recourir au conseil d'État afin de rétablir les processions de la Fête-Dieu de Nantes, Saint-Nazaire et Trignac[4].
Vers 1928, La Motte décide d'interdire, dans les représentations théâtrales organisées par ses paroissiens, la présence simultanée d'acteurs de sexe opposé, contraignant les hommes à jouer le rôle des femmes[8]. Homme attaché au passé, il rencontre des difficultés lorsque l'Action française[4] est condamnée par Pie XI.
En tant qu'évêque de Nantes, il préside les congrès des syndicats chrétiens en 1924 et 1928, mais ses allocutions traduisent des réserves à l'égard de la CFTC. Réserves que nous retrouvons chez les patrons catholiques de son diocèse[9]. Le Fer de la Motte est également peu favorable aux mouvements spécialisés, style JOC, ACJF[10], … Le clergé nantais est souvent favorable à la propagation de la foi outre-mer[11], à commencer par l'évêque de Nantes, Le Fer de La Motte, ou le père Martin, qui fonde une société de missionnaires.
Inauguration de l'école du Sacré-Cœur à Montbert, 1932.Sur le fronton : « Nous voulons Dieu dans nos écoles ».
Il développe d'autre part l'enseignement catholique dans son diocèse. Évêque bâtisseur d'écoles, il apporte tous ses soins, après avoir reconstitué ses séminaires, à l'extension de l'enseignement libre, suscitant la fondation de plus d'une centaine d'écoles primaires paroissiales, développant l'enseignement secondaire, tant à Saint-Nazaire qu'à Nantes, favorisant enfin dans ces deux villes l'essor de l'enseignement technique : institut catholique technique, écoles industrielles et ménagères. Il fait allusion, dans sa lettre d'adieu à ses diocésains à « cette grande œuvre de l'éducation par l'école chrétienne que j'ai tant aimée »[4]. En 1930, l'« Ordo » diocésain indique que sur 265 paroisses, il n'en reste plus que 31 à ne pas être dotées d'écoles chrétiennes. Par son travail, il y a plus de 80 instituteurs-vicaires dans son diocèse.
L'évêque organise aussi des pèlerinages à Lisieux. C'est à la suite de l'un de ces pèlerinages, effectué par l’abbé Larose, que Le Fer de La Motte prend la décision de placer sous le patronage de sainte Thérèse de l’Enfant-Jésus la nouvelle paroisse Sainte-Thérèse érigée (1935) pour faire face à l'urbanisation de ce quartier nord-ouest de la ville de Nantes.
Allocution prononcée par M. l'abbé E. Le Fer de La Motte : au mariage de Mlle Marie Pleuvier de La Pontais et de M. Albert Le Fer de La Motte, dans l'église de Notre-Dame à Rennes, le , Impr. E. Prost, , 20 p. (lire en ligne) ;
Lettre pastorale de Mgr l'Évêque de Nantes sur la guerre et le retour à Dieu et Mandement pour le Carême, Impr. de C. Mellinet, , 31 p. (lire en ligne) ;
Allocution prononcée par Mgr Le Fer de La Motte : au mariage de M. Pierre Héron de Villefosse et de Mlle Marguerite Le Fer de La Motte le , Impr. F. Simon, , 18 p. (lire en ligne) ;
Abbé Marcel Gauthier et Eugène Le Fer de La Motte, Une âme sacerdotale, : le chanoine Jean-Marie Tessier, curé d'Erbray (1843-1927), Impr. du Nouvelliste, , 64 p. (lire en ligne) ;
Lettre pastorale : La première des œuvres (l'enseignement chrétien), Impr. C. Mellinet, Jégo et Mas, , 27 p. (lire en ligne) ;
Armes de Le Fer de La Motte, telles qu'elles sont représentées dans le chœur de l'église de Montbert :
Écartelé : aux I et IV, échiqueté d'or et de gueules (Le Fer) ; au II, de gueules au vaisseau équipé d'or, habillé d'hermine, voguant sur une mer de sinople mouvante de la pointe et ondée d'argent, au chef aussi d'hermine (Nantes) ; au III, d'argent de chef de gueules.
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