Il naît à Paris le , il est le dernier enfant d'Emmanuel-Joseph Bailly de Surcy . Il fit ses études au collège de Clichy, et suivit les pas de son frère Vincent de Paul en entrant au noviciat assomptionniste en 1861
Il devint le secrétaire particulier du Père Emmanuel d'Alzon. Nommé provincial de Nîmes lors de la création des provinces en 1876, il fut maître des novices à partir de 1880.
Assistant général du Père François Picard, deuxième Supérieur général, il en fut nommé Procureur général à partir de 1892, et commença alors à vivre à Rome.
Il fut nommé Vicaire général par le Père Picard le , puis élu Supérieur général à vie le . Emmanuel Bailly a beaucoup voyagé, visitant les communautés en Amérique du Nord et du Sud et au Moyen Orient.
Le , le chapitre général élit Emmanuel Bailly comme successeur du Père François Picard.
J.-P. Périer-Muzet, Notices biographiques des Religieux de l’Assomption 1850-2000, Rome, Maison Généralice des Augustins de l’Assomption, 2000, tome 1.
N. Potteau, Histoire de la province de France, Volume 1 De l’Assomption indivise à l’Assomption des Provinces (1845-1952).
E. Tawil, « Pie X et la séparation : documents assomptionnistes inédites de 1904-1906 », Annuaire Droit et Religion, volume 8, année 2015-2016, pp. 81 – 106.