Edy De Bolle, véritable molenbeekois, a débuté naturellement au Daring Club de Bruxelles à l'âge de neuf ans. Il commence à jouer dans l'équipe première en 1966 et parvient à devenir titulaire et capitaine de l'équipe du Daring durant trois saisons. Le club est relégué en Division 2 en 1969. Il perd une finale de la Coupe de Belgique au Stade du Heysel, contre le FC Bruges.
En 1972, De Bolle est transféré à Anderlecht où il reste trois saisons mais joue peu (16 matchs et 1 but).
Il évolue ensuite à l'Union Saint-gilloise, club évoluant en Division 3, avant de rejoindre en 1978, La Louvière en Division 1.
L'année suivante, il revient à Molenbeek, dans le nouveau club du RWDM où il joue encore deux saisons au plus haut niveau.
À partir de 1988, il raccroche les crampons et entame une carrière d'encadrement technique. Il est entraîneur adjoint au KSK Beveren de 2000 à 2007, puis au FC Brussels jusqu'en décembre 2008.