Nièce de Napoléon Ier, elle est une princesse impériale dotée du prédicat d'altesse impériale (1804). Napoléon Ier ayant octroyé la couronne espagnole au père de Charlotte, la fillette fut infante d'Espagne de 1808 à 1813 date à laquelle son père fut chassé d'Espagne par les troupes anglaises et la résistance populaire.
Artiste de talent et élève de Jacques-Louis David lors de son séjour à Bruxelles, Charlotte constitua au fil de sa vie une série d'albums où se succèdent des aquarelles et autres dessins qui saisissent les paysages ou brossent des portraits, que traversa cette voyageuse en exil après la chute de l'Empire.
Elle épousa, le , le prince Napoléon Louis Bonaparte, son cousin germain (fils de Louis Bonaparte et de Hortense de Beauharnais). Affilié à la Charbonnerie italienne, le jeune homme mourut en 1831 dans la clandestinité, soit en combattant les armées papales et autrichiennes, soit d'une épidémie de rougeole. Leur union était restée stérile.
Après la mort de son mari, on lui prête plusieurs aventures. Enceinte, en 1838, elle décide de regagner la France mais meurt en couches sur le chemin du retour à Sarzana, sur la côte ligure.
Son tombeau se trouve dans la basilique Santa Croce de Florence, à côté de celui de Julie Clary Bonaparte, sa mère.
Les membres de la famille impériale ayant régné sur la France sont soulignés Les membres de la famille impériale l'ayant intégrée par mariage sont en italiques « Les surnoms sont entre guillemets »
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